金属单原子催化剂在热催化、电催化、光催化等领域受到了广泛的关注,然而以负载单原子的材料为载体用于催化反应鲜有报道。
乙酸为催化湿式氧化典型产物,也是催化湿式氧化的难点,本文通过单原子超结构催化剂成功解决这一难题。
近日,中国科学院大连化学物理研究所孙承林研究员与北京石油化工学院马磊博士采用原位合成手段制备了活性炭负载的氮掺杂纳米碳管限域单原子Ni材料(Ni-NCNT/AC),并以此为载体负载Ru纳米颗粒催化剂用于乙酸催化氧化。
本文要点
要点1. 该催化剂显示了卓越的催化氧化乙酸性能,且乙酸的矿化率高达97.5%,远高于传统TiO2或活性炭负载的Ru催化剂。研究表明,载体中的Ni起到了助剂的作用,作为电子供体传输电子到Ru,因而促进了催化性能。
要点2. DFT计算结果表明相对于NCNT上Ru团簇,Ni-NCNT上负载的Ru团簇具有更优的乙酸吸附性能和相近的氧吸附性能,因而更有利于乙酸的进一步氧化。
Chengyu Jin et al. Single-atom nickel confined nanotubesuperstructure as support for catalytic wet air oxidation of acetic acid,Communications Chemistry, 2019, 2, 135.
DOI: 10.1038/s42004-019-0239-8